นอกจากนี้ ยังมี พระพิมานดุสิตา ซึ่งพระองค์โปรดให้สร้างถวายเพื่อเป็นพุทธบูชา และเมื่อ พ.ศ. 2330 กรมพระราชวังบวรมหาสุรสิงหนาทโปรดให้สร้างพระที่นั่งสุทธาสวรรย์
ขึ้นเพื่อเป็นที่ประดิษฐานพระพุทธสิหิงค์ที่ได้อัญเชิญลงมาหลังจากเสด็จขึ้นไปยังนครเชียงใหม่ บริเวณด้านเหนือของพระราชวัง พระองค์โปรดให้สร้าง "วัดหลวงชี" ขึ้นเพื่อเป็นสถานที่จำศีลของนางชีนามว่า นักนางแม้น ซึ่งเป็นมารดาของนักองค์อีธิดาในสมเด็จพระอุไทยราชา พระเจ้ากรุงกัมพูชา ซึ่งเป็นพระสนมเอกในพระองค์

พระองค์ทรงสร้างพระราชวังบวรสถานมงคลด้วยความประณีต ด้วยตั้งพระราชหฤทัยว่า เมื่อสมเด็จพระบรมเชษฐาธิราชสวรรคต ถึงเวลาพระองค์ทรงครอบครองราชสมบัติ
จะเสด็จประทับอยู่พระราชวังบวรฯ ตามแบบอย่างสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวบรมโกศ ไม่เสด็จลงมาอยู่วังหลวง[7] ครั้นเมื่อพระองค์ทรงพระประชวรใกล้สวรรคตนั้น
พระองค์มีรับสั่งว่า พระราชมณเฑียรสถานได้ทรงสร้างไว้ใหญ่โตมากมายเป็นของปราณีตบรรจง ประชวรมาช้านานไม่ได้ทอดพระเนตรเห็นให้รอบคอบ จะใคร่ทอดพระเนตรให้สบาย
พระราชหฤทัย ดังนั้น จึงโปรดฯ ให้เชิญพระองค์ขึ้นทรงพระเสลี่ยงบรรทมพิงพระเขนยไปโดยรอบพระราชมณเฑียร โดยการเสด็จในครั้งนี้มีบางคนกล่าวว่า พระองค์ทรงบ่นว่า
"ของนี้อุตส่าห์ทำขึ้นด้วยความคิดและเรี่ยวแรงเป็นนักหนา หวังว่าจะได้อยู่ชมให้สบายนานๆ ก็ครั้งนี้จะไม่ได้อยู่แล้ว จะได้เห็นวันนี้เป็นที่สุด ต่อนี้ไปก็จะเป็นของท่านผู้อื่น" และเล่า
อีกอย่างหนึ่งว่า พระองค์มีรับสั่งว่า "ของใหญ่ของโตดีดีของกูสร้าง ใครไม่ได้ช่วยเข้าทุนอุดหนุนให้แรง ก็สร้างขึ้นด้วยกำลังข้าเจ้าบ่าวนายของกูเอง นานไปใครมิใช่ลูกกู ถ้ามาเป็นเจ้าของเข้าครอบครอง ขอให้ผีสางเทวดาจงบันดาลอย่าให้มีความสุข" ซึ่งมีปรากฏในพระราชนิพนธ์ของพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวด้วย

ภายหลังการเสด็จสวรรคตของสมเด็จพระบวรราชเจ้ามหาสุรสิงหนาท พระราชวังบวรสถานมงคลก็ถูกปล่อยให้รกร้าง เนื่องจากกรมพระราชวังสถานมงคลพระองค์ต่อมา
คือ สมเด็จพระเจ้าลูกยาเธอ เจ้าฟ้ากรมหลวงอิศรสุนทรนั้น ไม่ได้เสด็จเข้าประทับที่พระราชวังแห่งนี้ แต่ยังคงประทับที่พระราชวังเดิม ของสมเด็จพระเจ้ากรุงธนบุรี